1. 서 론
범부처 사업 10개 핵심 사회문제 key-word 중 하나인 녹조를 제어하기 위한 방안으로 점 및 비점오염에서의 영양물질에 초점을 맞춰 국토부, 환경부, 미래창조과학부 등에서 다양한 연구가 진행되고 있다 (다부처 공동기획연구 보고서, 2014). 녹조는 부영양화로 인해 유속이 느린 하천 및 호소에서 일어나는 현상으로 식물성플랑크톤인 녹조류나 남조류가 과다하게 번식하여 수체의 표면을 덮고 그로 인해 수중으로 빛과 산소를 차단하여 수 생물들을 사멸시켜 생태계 파괴 및 수질오염 문제를 야기시킨다.
저수지 운영에 있어서 수량 확보를 중요하게 생각했던 시기가 지나 근래에는 확보한 수자원의 수질문제에도 관심을 가지게 되면서 유역 및 저수지의 수질개선을 위하여 여러 가지 노력이 이루어지고 있다 (Yoon, 2001). 호소와 하천은 국내 용수원의 상당 부분을 차지하고 있는 가운데 각종 산업 활동의 증가로 유기물 및 질소, 인과 같은 영양염류가 지속적으로 유입되어 축적되고 있다. 이로 인해 부영양화가 심화되어 하천 및 호소수의 자정능력이 급격히 저하되고 있는 실정이다 (Shim, 2016). 이와 같은 부영양화의 원인이 되는 영양염류는 대부분 수체의 유역에서 유입되는 외부 오염 부하량에 의한 것이 대부분이며, 수자원의 수질문제를 해결하기 위해서는 외부 오염 부하량을 저감시키는 것이 바람직하다.
외부 유입 오염부하량을 저감하기 위해 이전에는 비점오염원 보다 주로 점오염원에 초점을 맞춰 연구 및 개선사업이 진행되어 왔다. 하지만 점오염원에 대한 연구 및 사업을 진행하였음에도 불구하고 호소와 저수지에서 큰 수질 개선효과를 보지 못하였고, 그에 대한 원인으로 최근에는 비점오염원에 대한 문제가 대두되고 있다 (Park 2013).
비점오염원으로부터 고농도의 질소와 인이 유출되어 하천으로 유입되면 부영양화가 진행되고 이러한 부영양화는 최근 빈번해지고 있는 하천의 녹조 발생을 일으키는 중요 원인 중 하나이다. 특히 인은 주요한 제한요인이며 그 농도가 0.035 mg/L 이상이면 수리적 조건에 따라 부영양화가 일어날 수 있는 현상으로 이해되고 있다 (Song, 2015).
부영양화를 저감·관리하는 기술 중 인공습지는 습지가 보유하고 있는 능력과 침전, 미생물 분해, 식생을 이용하여 정화능력을 극대화 시켜 수질오염물질을 저감하는 시설로 (Choi 2010) 수질정화에 있어서 다양한 장점이 있지만, 상대적으로 체류시간이 길고, 처리효율이 낮으며, 넓은 부지면적을 필요로 하는 단점이 있어 현장적용 시 실용적 측면에서 어려움이 있다. 이러한 단점을 극복하기 위하여 본 연구에서는 여재를 활용하여 컴팩트한 구조로 하였으며, 수직·수평 흐름에 의한 호기, 혐기조건을 조성하고 유입-운전-자연폭기 방식의 간헐흐름식 처리를 함으로서 오염물질 저감효율을 향상시킬 수 있는 정화기술을 개발하고자 하였다.
따라서 본 연구의 목적은 부영양화의 원인물질인 질소와 인 제거효율을 향상시킬 수 있는 새로운 습지기술을 개발하기 위하여 반응조를 구성하고 각 운전 cycle별 시간에 따른 성능을 비교, 평가함으로써 보다 효율성 높은 부영양화 억제기술을 확보하기 위한 것이다.
2. 재료 및 방법
2.1 대상 여재
본 연구에서 활용된 여재는 주된 함유물질이 석영 (SiO2), 정장석 (KAlSiO3O8), 할로이사이트 (Al2O3·2SiO2), 카올린 (H3Al2Si2O9), 자철석 (Fe3O4), 침철광 (FeOOH), 버미큐라이트, 6종으로 이루어져 있다. 여재는 재료혼합-성형-건조-소성의 과정을 거쳐 제작되었으며, 건조 조건은 열풍 건조 시 50 - 100°C에서 10 - 30분, 송풍 건조 시 같은 온도에서 1 시간으로 수분 함유율을 13% 이하로 하였다. 여재의 소성은 소성로에 100 - 200°C의 온도 범위에서 투입되어 20 - 30 분 동안 550 - 750°C까지 승온시킨 후, 750 - 1,000°C의 온도 범위에서 10 - 15 분간 소성하였다. 여재의 주성분은 Si, Al 및 Fe 등이며 그 밖의 자세한 화학적 조성 성분에 대한 것은 Table 1에 제시하였다.
2.2 여재 충진형 인공습지
인공습지는 Fig. 1의 수직지하흐름습지 (VSF : Vertical Subsurface Flow), Fig. 2의 수평지하흐름습지 (HSF : Horizontal subsurface Flow)를 직렬로 복합 적용하여 아크릴 반응조로 제작한 후 Lab Scale 실험을 진행하였다. 반응조의 구성은 환경부 (2016)에서 발간한 “비점오염저감시설의 설치 및 관리·운영 매뉴얼”을 참고하여 첫 번째 단에 200 × 200 × 1,000 mm의 크기의 유량공급기능을 겸비한 침전조를 두었고, 두 번째 단에 장폭비 2:1 비율로 600 × 300 × 1,000 mm 크기의 VSF형 습지모형, 세 번째 단에 장폭비 3:1 이상의 비율로 1,000 × 300 × 1000 mm HSF형 습지모형을 두었다 (Fig. 3). 유입수의 농도는 우리나라 주요 하천의 평균적 농도에 근거를 두어 SS 14.8 - 59.2 mg/L, T-P의 농도는 0.276 - 0.894 mg/L, T-N의 농도는 4.260 - 8.544 mg/L의 범위로 하였다. 유입수 농도 조건을 맞추기 위하여 본 연구에서는 하수처리장의 반송 슬러지를 희석하여 농도 조절을 하였다. 또한 실험을 진행하기 위해 많은 물 양이 필요하였고, 일정 시간에 대해 필요한 만큼 혼합하여 사용하였다. 물과 슬러지의 혼합비는 일정하게 가져갔지만 슬러지의 변동성 때문에 유입수가 일정한 농도로 유입되지 않았고 변동성이 있었다.
본 시설은 유입수가 침전조에 유입되면 비중차에 의하여 고액분리가 일어나고 일정유량에 도달하면 사이펀 작용에 의해 VSF형 습지모형으로 공급되는 구조로, VSF 습지에서는 자연유하에 의하여 공급된 유량을 여과, 흡착, 생물작용 등을 통해 처리한 후 HSF형 습지모형으로 유출된다. HSF형 습지에서는 평형 흐름과정에서 무산소, 혐기조건으로 변환되며, 일정 유량은 물에 잠겨있는 상태를 유지함으로서 최종적으로 혐기적 상태로 전환된다. 결국 본 반응조는 여재에 의한 정화작용뿐 아니라 여재 사이에 자연 발생된 미생물에 의한 생물학적 작용을 통해 정화효율을 높일 수 있도록 고안된 시설이다.
하지만 본 실험에서는 사이펀 작용을 이용하지 않고 정확한 실험을 진행하기 위해 정량펌프 (Shenchen Pump YZ35)를 사용하여 유입수를 공급하였다. 본 시설은 궁극적으로 사이펀 작용을 활용하는 시설로 일정유량이 채워진 후 전체 공급되는 방식이므로 간헐식 방식으로 운전되며, VSF 기준으로 운전순서는 유입-정화-자연폭기 순으로 진행된다. 자연폭기는 VSF 반응조의 운전이 끝난 후 공극 사이에 충분한 공기가 공급될 수 있도록 대기 중에 노출되는 시간이다.
본 연구에서는 유입-정화-자연폭기를 1 cycle로 하여 운전되었으며, 각 cycle별 시간에 따른 성능을 평가하기 위하여 1 cycle에 소요되는 시간을 140 min, 80 min, 60 min으로 각각 조절하여 실험을 실시하였다. 구체적인 실험조건은 유입유량의 경우 3 L/min으로 일정하였고, 자연폭기 시간은 20 min으로 동일하게 하였으며, VSF 및 HSF에서는 각각 120 min, 60 min, 40 min으로 운전하였다.
충진된 여재는 VSF형 습지모형에 15 - 25 mm 크기의 여재와 5 - 8 mm 크기의 여재를 각각 30 cm 높이로 하부와 상부에 충진하였고, HSF형 습지모형은 15 - 25 mm 크기의 여재를 충진하여 실험을 진행하였다.
VSF 및 HSF 반응조에서의 호기 및 혐기조건에 대한 분석을 위하여 각 반응조의 pH 및 DO 농도를 측정하였고, 녹조 원인물질인 SS, T-P, T-N 분석을 진행하여 유입-유출 대비 처리효율을 운전시간에 따라 비교·분석을 실시하였다. 측정 항목은 환경부 수질오염공정시험기준에 준하여 SS는 유리섬유거름종이법, T-P는 아스코르빈산 환원법, T-N은 자외선 흡광광도법을 이용하여 분석하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 여재 충진형 인공습지 실험결과
유입수, VSF형 습지모형, HSF형 습지모형에서 수온과 pH를 측정한 결과 각각 12.16 - 13.67°C와 5.05 - 5.10의 결과 값을 보여 큰 차이가 보이지 않았다. 자세한 측정 결과는 Table 2에 제시하였다. 그러나 DO의 경우 유입수는 N.D였고, VSF형 습지모형은 2.7 mg/L, HSF형 습지모형은 N.D의 결과값을 보였다. 측정값을 보았을 때 VSF형 습지모형에서는 일정시간 동안 시료를 완전히 배수시키고 자연폭기를 반복함으로서 간헐적으로 공기에 접촉 산화되어 DO 값이 증가된 것을 볼 수 있었고, HSF형 습지모형에서 DO 값이 N.D라는 수치를 보여 반응조 내에서 산소가 완전히 소모된 것을 확인할 수 있었다. U.S.EPA (1990)에서는 호기성 소화조의 운전 시 용존산소를 최소한 2 mg/L 이상 유지할 것으로 제시하고 있어 2.7 mg/L의 DO 값을 보인 VSF형 습지모형은 호기성 상태를 유지한 것으로 판단할 수 있다.
3.1.1 운전시간 140 min에서의 효율 평가
140 min을 1 cycle로 운전시간을 설정하여 실험한 결과에서 각 분석항목별 결과를 보면, SS 및 T-P, T-N는 각각 평균 94% (Fig. 4), 84% (Fig. 5), 63% (Fig. 6)의 저감효율을 보여 모든 항목에서 높은 저감효율을 보였다. 또한 전반적으로 유출수의 SS, T-P, T-N 농도는 각각 0.4 - 4.8 mg/L, 0.023 - 0.072 mg/L, 1.183 - 2.623 mg/L의 범위로 안정적인 결과값을 보였다.
3.1.2 운전시간 80 min에서의 효율 평가
운전시간 80 min의 경우, SS, T-P, T-N의 저감효율은 각각 평균 91% (Fig. 7), 71% (Fig. 8), 49% (Fig. 9)의 결과를 보였다. SS는 운전시간 140 min과 비슷한 저감효율을 보인 반면 T-P 및 T-N의 경우 상대적으로 낮은 저감효율을 보였다. 또한 유출수의 SS 및 T-P, T-N의 농도는 각각 0.4 - 9.6 mg/L, 0.097 - 0.350 mg/L, 2.330 - 4.147 mg/L의 범위로 다소 큰 폭의 분포를 보였다. 이러한 결과는 반응조 내에서의 체류시간이 짧고 유속이 빨라지기 때문에 나타나는 현상으로 판단되며, 이에 따른 영향은 SS 보다 질소 및 인의 처리효율에 보다 큰 영향을 미친 것으로 사료된다.
3.1.3 운전시간 60 min에서의 효율 평가
운전시간 60 min에서는 SS 및 T-P, T-N의 저감효율이 각각 평균 61% (Fig. 10), 63% (Fig. 11), 42% (Fig. 12)인 것으로 나타났다. 운전시간 80 min과 비교해 보았을 때 전체적으로 처리효율이 저하된 것으로 나타났고, 항목별로는 T-P 및 T-N의 경우보다 SS의 저감효율이 크게 감소한 것으로 나타났다. 이는 반응조 내에서의 유속이 증가되어 여재에 의해 걸러지는 오염물질이 감소되어 나타난 것으로, 반응조 내 유속에 따라 오염물질 별 저감효율에 영향을 미친다는 사실을 알 수 있다(Park 2013). 또한 유출수의 SS 및 T-P, T-N의 농도는 각각 8.4 - 21.2 mg/L, 0.143 - 0.322 mg/L, 2.712 - 3.791 mg/L의 범위로 SS의 경우 다른 체류시간 보다 큰 폭의 변동성을 보였다.
3.2 종합 평가
본 연구를 통해 개발된 인공습지 기술은 Nam (2003)의 연구내용에서 제시하고 있는 국내 인공습지의 평균 저감효율인 SS 63%, T-P 38%, T-N 35% 보다 높은 저감 효율을 보이는 것으로 나타났다. 이는 VSF 습지에서 간헐적인 공기의 접촉으로 인해 산소가 공급되어 DO가 높아졌고, 이로 인해 산화분해가 활발하게 일어났기 때문으로 판단된다. 또한 HSF형 습지모형에서 혐기상태가 지속적으로 유지되는 것을 알 수 있었고, Oh 등 (2016)의 논문에서 혐기성 조건이 일어나게 되면 탈질소화가 활발하게 진행된다는 보고로부터 본 연구결과에서 T-N이 평균 50% 전후의 높은 저감효율을 보인 것은 탈질화가 활발히 일어났기 때문으로 판단된다.
종합적으로 저감효율을 평가하였을 경우 운전시간 140 min에서 60 min으로 감소할수록 모든 항목에서 저감효과가 감소하는 것으로 나타났다. 운전시간별 저감효율을 보았을 경우 먼저 운전시간이 140 min에서 80 min으로 짧아짐에 따라 T-P, T-N 각각 84% - 71%, 63% - 49%로 저감효율이 감소되었고, 60 min으로 실험하였을 때 SS가 94% - 61%로 큰 차이를 보였다. 물질별 저감속도에 차이가 나는 것은 저감되는 기작의 차이에 기인한 것으로 사료된다. 즉 여과, 흡착, 생물반응의 속도차이에 의해서 이와 같은 결과가 나타난 것으로 판단되며, 이에 대해서는 보다 자세한 메커니즘적 연구가 필요할 것으로 사료된다.
유입수 농도 변화를 보면 변동폭이 컸음에도 불구하고 유출수의 변동폭은 그에 비해 작게 나타났는데, 이는 반응조를 거치면서 보다 안정된 저감능력을 보였기 때문으로 판단된다. 다만 운전시간이 140 min, 80 min 60 min으로 짧아질 경우 유출수의 변동폭은 점점 커지는 경향을 보였기 때문에 안정적인 처리를 위해서는 운전시간을 길게 유지하는 것이 유리할 것으로 판단된다. 이를 수치적으로 판단하기 위하여 유출수의 표준편차를 비교해 보았다. 그 결과 SS는 140 min, 80 min, 60 min 각각 1.77, 2.33, 3.46의 표준편차 값을 보였고, T-P는 각각 0.01, 0.08, 0.05의 값을 보였으며, T-N은 각각 0.38, 0.61, 0.28의 표준편차를 보였다. 저감효율과 표준편차를 비교해 보았을 경우 체류시간을 오래 가져갈수록 유출수의 변동폭이 작아져 안정적인 변화를 보이는 것으로 판단된다.
4. 결 론
본 연구에서는 부영양화의 원인이 되는 물질의 제거효율을 향상하기 위해 여재 및 수직·수평흐름 방식을 적용한 새로운 인공습지 기술을 개발하고 그에 따른 성능평가 실험을 진행하였다. 그 결과 국내 일반습지의 평균 저감효율은 SS 평균 63%, T-P 평균 38%, T-N 평균 35%인데 반해 본 시설은 SS 평균 94%, T-P 평균 84%, T-N 평균 63%의 처리효율을 보여 성능이 뛰어난 기술이라고 판단된다. 운전시간별 1 clycle로 운전하였을 경우 140 min이 효율이 80 min, 60 min에 비해 높은 저감효율을 보였고 유출수의 농도 또한 적은 편차를 보여 높은 농도에서도 안정적인 처리가 가능할 것으로 판단된다. 본 연구의 저감효과에 대한 기능적 메커니즘 및 관리적 차원에 관한 연구는 추가로 진행될 필요가 있을 것으로 사료되지만, 본 연구의 결과는 향후 인공습지를 활용한 부영양화 원인물질의 저감을 위한 기술발전에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
